Construída para integrar o complexo da Santa Casa de Misericórdia, a igreja é uma das mais antigas da cidade. A primeira capela, em taipa, data de 1567. Reconstruída em 1780, guarda altares e púlpito remanescentes da igreja dos Jesuítas, do século 17, que foi demolida junto com o morro do Castelo. Em 1818 foi acrescentada uma cúpula à capela principal (fonte: mapadecultura.rj.gov.br).
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A igreja situa-se ao sopé da ladeira da Misericórdia, caminho íngreme pelo qual se subia até alcançar o Castelo propriamente dito, local onde se encontrava a igreja e o Colégio dos Jesuitas. Após o desmonte, o trecho da ladeira ainda existente é o único remanescente do Morro do Castelo, um dos mais importantes lugares da história do Rio de Janeiro.
A igreja faz parte do amplo conjunto arquitetônico da Santa Casa da Misericórdia. A devoção à N.S. do Bonsucesso surgiu com a vinda de uma estátua da Virgem, trazida de Portugal. Desde 1639, comemora-se a sua festa no domingo seguinte ao dia 8 de setembro.
A primeira construção, simples capela de barro, data da época da fundação da Santa Casa da Misericordia (1582). A igreja foi reconstruída em 1754. No final do século, a fachada foi enriquecida com portão de pedra de lioz, e a sineira-frontão com volutas e pináculos. Em 1817, foi representada em aquarela de Tomas Ender.
Atribui-se o seu projeto arquitetônico ao Mestre Paulo Ribeiro (1713) e ao brigadeiro Jose Fernandes Pinto Alpoim (1761). O frontispício, apesar da reduzida dimensão, destaca-se no conjunto pela harmonia e elegância das linhas barrocas.
A simplificada interpretação de elementos da igreja de Jesus em Roma, as volutas que compõem o pavimento superior e o inferior, e os dois frontões, um retilíneo e outro curvo, sugerem a filiação da igreja à matriz arquitetônica jesuítica italiana.
A nave é recoberta pela talha em estilo rococó tardio, pintada em branco com frisos dourados — característica das igrejas consagradas à Virgem. No altar-mor, cujo retábulo foi refeito em 1820, está a imagem de N.S. de Bonsucesso, logo abaixo do Cristo crucificado.
Destacam-se três altares dourados e escuros. Remanescentes da igreja dos jesuítas, demolida com o Morro do Castelo, essas importantes peças maneiristas do patrimônio artístico colonial datam de fins do século XVI. No primeiro altar, à esquerda, no retábulo do altar-mor da antiga igreja, a imagem de Santo Inácio é ladeada por São Francisco Xavier e São Francisco Borja. Os outros, colocados frontalmente, têm ambos a imagem da Virgem da Conceição.
O púlpito e o abafa-voz, em estilo barroco, pertenceram ao antigo Colégio dos Jesuítas e a tradição atribui-lhes grande importância histórica por terem sido utilizados por José de Anchieta (1517-1570) e Manoel da Nóbrega (1534-1597).
Uma via sacra, composta de diferentes painéis pintados e montados em estandartes próprios para procissões, encontra-se na capela-mor e na sacristia. Nesta última, destacam-se arcazes em jacarandá, o lavatório em mármore policromado do seculo XVIII, o curioso relógio e o pequeno altar, onde é venerada Santa Isabel, padroeira da Santa Casa. (Fonte: Guia das Igrejas Históricas da Cidade do Rio de Janeiro)